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mardi 12 mars


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Excitonique

Excitonique

Responsable : Eric Le Moal

Participants : Elizabeth Boer-Duchemin, Séverine Le Moal, Andrei Borissov, Gérald Dujardin, Andrew Mayne, Hamid Oughaddou

Doctorants : Elysé Laurent

Précédents doctorants : Rémi Bretel (PhD, 2018-2021), Delphine Pommier (PhD, 2017-2021), Ricardo Javier Peña Román (visiting PhD, 2021), Ala Husseen (PhD, 2015-2018)

Collaborations : Guillaume Schull et Stéphane Berciaud (IPCMS), Luiz F. Zagonel (Unicamp, Brazil), Moritz Sokolowski (Bonn, Germany), Mathieu Silly (SOLEIL)

Contrats : ANR-22-CE09-0008 TEXTURES, ANR-16-CE24-0003 M-Exc-ICO

Motivés par le développement de composants optiques actifs intégrables en nanoélectronique, nous cherchons à comprendre et maîtriser l’émission de lumière de nanostructures organiques et de matériaux bidimensionnels (2D) excités électriquement. Le microscope à effet tunnel (STM) est utilisé pour activer électriquement cette luminescence au sein d’une jonction tunnel de dimensions nanométriques, au lieu de connexions directes à des électrodes conductrices, afin de préserver la structure électronique des émetteurs et de résoudre spatialement les variations de l’efficacité quantique d’excitation.

Notre activité suit trois axes : (1) la nanophysique des excitons dans les monofeuillets de dichalcogénures de métaux de transition, (2) l’électroluminescence de molécules organiques, (3) la croissance et l’étude de systèmes-modèles de couches minces isolantes et de nanostructures organiques sur ces couches minces.

Techniques : luminescence induite par STM, spectroscopie et microscopie optique, imagerie et spectroscopie STM, spectroscopies électroniques (LEED et Auger), spectroscopie de photoémission au synchrotron.

Mots-clés : excitons, nano-optique, dichalcogénures de métaux de transition (TMDs), chaînes moléculaires, couches minces d’halogénures alcalins

Nouvelles :
— Vient de paraître dans J. Phys. Chem. C (8/12/2023) : Les déplacements en énergie de liaison des électrons au niveau des interfaces sont un problème clé à la fois pour l’industrie des dispositifs et pour la recherche fondamentale en chimie physique. Nous démontrons expérimentalement et théoriquement les origines de ces déplacements en énergie dans des isolants stratégiques : les couches ultraminces de sels sur les métaux.
— "Deciphering Single-Molecule Fluorescence", le magazine Physics (21/03/2023) met en lumière notre publication "Many-Body Description of STM-Induced Fluorescence of Charged Molecules" (Jiang et al, Phys. Rev. Lett. 130, 126202) en collaboration avec le groupe de Guillaume Schull.

Publications récentes :

Chaînes moléculaires sur isolant ultrafin.
Les chaînes linéaires de molécules luminescentes sur des films minces isolants sont cruciales pour l’étude par microscopie à effet tunnel (STM) des effets électroniques et excitoniques liés au confinement quantique dans les systèmes moléculaires. Ici, nous démontrons la croissance spontanée de ces chaînes linéaires par auto-assemblage moléculaire. Cette croissance est particulièrement difficile en raison des faibles interactions entre les molécules adsorbées et la surface isolante. Nous surmontons cette difficulté en utilisant une molécule prochirale (quinacridone) et un isolant ionique (chlorure de potassium, KCl). Nous utilisons les interactions électrostatiques entre les groupes fonctionnels (partiellement chargés) de la quinacridone et les ions de la couche KCl sous-jacente pour stabiliser les chaînes moléculaires.

article : Rémi Bretel, Séverine Le Moal, Hamid Oughaddou, et Eric Le Moal, “Hydrogen-bonded one-dimensional molecular chains on ultrathin insulating films : Quinacridone on KCl/Cu(111)” Physical Review B 108, 125423 (2023), pdf.

Contrôler localement et électriquement la photoluminescence d’un semi-conducteur 2D au moyen d’un microscope à effet tunnel.
Le contrôle électrique local du rendement de photoluminescence d’un semi-conducteur est un objectif longtemps recherché en optoélectronique, pour le développement d’une future technologie des nanodispositifs. Les précédentes tentatives d’un tel contrôle se sont heurtées à la difficulté de contrôler l’injection locale de porteurs de charge dans le semi-conducteur et visualiser simultanément comment la diffusion des excitons et leurs interactions avec les porteurs de charge modifient les propriétés d’émission du semi-conducteur. Nous résolvons ce problème en utilisant le courant tunnel sous la pointe d’un STM, tout en enregistrant simultanément une image en champ large de la photoluminescence au moyen d’un microscope optique. Avec cette nouvelle approche expérimentale, nous démontrons la manipulation du rendement de photoluminescence excitonique dans une monocouche de disulfure de tungstène (WS2).

article : Ricardo Javier Peña Román, Rémi Bretel, Delphine Pommier, Luis E. Parra López, Etienne Lorchat, Elizabeth Boer-Duchemin, Gérald Dujardin, Andrey G. Borisov, Luiz F. Zagonel, Guillaume Schull, Stéphane Berciaud, et Eric Le Moal, “Tip-Induced and Electrical Control of the Photoluminescence Yield of Monolayer WS2Nano Letters 22, 23, 9244-9251 (2022).

Le sens du courant tunnel détermine quels excitons contribuent à la luminescence induite par STM des semi-conducteurs 2D.
L’électroluminescence excitonique d’un monofeuillet de WS2 induite par le courant tunnel d’un STM est mesurée pour les deux polarités (positive et négative) de la jonction pointe-échantillon. En utilisant la spectroscopie optique et la microscopie optique dans l’espace de Fourier, nous montrons que la polarité de la jonction détermine la distribution spectrale et angulaire de la lumière émise. Lorsque les électrons vont de la pointe vers l’échantillon, la majorité de la luminescence provient d’excitons chargés, c’est-à-dire de trions.

article : Ricardo Javier Peña Román, Delphine Pommier, Rémi Bretel, Luis E. Parra López, Etienne Lorchat, Julien Chaste, Abdelkarim Ouerghi, Séverine Le Moal, Elizabeth Boer-Duchemin, Gérald Dujardin, Andrey G. Borisov, Luiz F. Zagonel, Guillaume Schull, Stéphane Berciaud, et Eric Le Moal, “Electroluminescence of monolayer WS2 in a scanning tunneling microscope : Effect of bias polarity on spectral and angular distribution of emitted light” Phys. Rev. B 106, 085419 (2022), pdf.

Luminescence excitonique d’un semi-conducteur 2D induite par microscopie à effet tunnel.
Les excitons d’un semi-conducteur 2D, un monofeuillet de diséléniure de molybdène (MoSe2), sont sondés à l’aide d’un STM. La luminescence excitonique, due à la recombinaison radiative d’excitons A brillants, est observée à des tensions de polarisation de la jonction tunnel aussi faibles que celles qui correspondent à l’énergie de ces excitons. Le mécanisme d’excitation proposé est le transfert d’énergie par résonance du courant tunnel aux excitons dans le semi-conducteur, c’est-à-dire via un couplage par photons virtuels. Nos résultats démontrent une nouvelle technique pour étudier les propriétés excitoniques et optoélectroniques des semi-conducteurs 2D et de leurs hétérostructures à l’échelle nanométrique.

article : Delphine Pommier, Rémi Bretel, Luis E. Parra López, Florentin Fabre, Andrew Mayne, Elizabeth Boer-Duchemin, Gérald Dujardin, Guillaume Schull, Stéphane Berciaud, et Eric Le Moal, “Scanning tunneling microscope-induced excitonic luminescence of a two-dimensional semiconductor” Phys. Rev. Lett. 123, 027402 (2019), pdf, suppl. material.

Réactivité des couches minces de NaCl sous bombardement électronique.
Les halogénures de métaux alcalins, tels que NaCl, sont des matériaux idéaux avec de larges bandes interdites électroniques qui peuvent être préparés en couches minces. Ces films minces peuvent alors agir comme des espaceurs pour découpler électroniquement les molécules organiques d’un substrat métallique afin que les molécules conservent leurs propriétés électroniques et optiques intrinsèques. Nous avons étudié la structure et la stabilité de couches minces de NaCl, préparées sur le substrat Ag(001), en utilisant une approche multi-technique avec STM et STS, LEED et spectroscopie Auger (AES).

article : A. Husseen, S. Le Moal, H. Oughaddou, G. Dujardin, A. Mayne, E. Le Moal, "Reaction kinetics of ultrathin NaCl films on Ag(001) upon electron irradiation", Phys. Rev. B 96, 235418 (2017), pdf.