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Accueil > Équipes scientifiques > Dynamiques et Interactions : Rayonnement, Atomes, Molécules (DIRAM) > Processus moléculaires contrôlés par des champs laser intenses

Processus moléculaires contrôlés par des champs laser intenses

O. Atabek, E. Charron, F. Gatti, A.Keller (LPMQ depuis le 01/01/2017), R. Lefebvre
Doctorant : Jérémy Viau-Trudel

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Measured (lower panel) and calculated (upper panel) kinetic energy distributions for two-colour XUV+IR dissociative ionization of H2+, making use of a 7fs (a) and a 35fs (b) pulses

Des impulsions laser intenses produisent d’importantes distorsions dans les molécules, induisant de ce fait des effets sélectifs sur la dynamique électronique et nucléaire, susceptibles d’être exploités en vue de l’imagerie et du contrôle de tels systèmes.

En régime haute fréquences (UV-vis), la molécule ressent un champ de force moyenné sur le cycle optique. Sa dynamique nucléaire est décrite dans un formalisme de Floquet multiphotonique basé sur des potentiels habillés par le champ. Les stratégies de contrôle font appel soit à un dosage approprié de mécanismes de base antagonistes du processus de dissociation (relâchement ou raffermissement de la liaison) soit à certaines propriétés exceptionnelles des résonances de diffusion (bifurcations ou durées de vie très longues). Plus particulièrement de telles propriétés sont exploitées pour l’obtention d’états quantiques uniques avec des applications potentielles en refroidissement moléculaire au niveau ro-vibrationnel ou encore en information quantique. Notre équipe collabore avec des expérimentateurs et d’autres théoriciens sur des systèmes comme Na2, BaF, Cs2, LiCs, SrYb.

En régime basse fréquences (IR), un mécanisme de recollision dit à trois étapes est en mesure de décrire les mouvements électroniques très rapides, ainsi que ceux des noyaux. Pour ce qui est du mouvement électronique, une ionisation tunnel est suivie par une recollision assistée par le laser résultant de l’inversion du vecteur champ électrique pendant le cycle optique. L’énergie cinétique gagnée par l’accélération induite par le champ (force pondéromotrice) donne lieu à une multitude de processus en compétition : diffraction électronique induite par laser, double ionisation, génération d’harmoniques. Notre motivation dans le contrôle de l’efficacité de tels processus est en relation tant avec la production d’impulsions ultra-courtes (régime attoseconde) que pour l’imagerie et la tomographie orbitalaire. Un mécanisme similaire de recollision après une dissociation tunnel est en étude pour la dynamique du paquet d’ondes nucléaire qui suit de façon adiabatique quasi-statique le mouvement des surfaces de potentiel habillées par le laser. En collaboration avec une équipe canadienne, nous avons été les pionniers pour décrire un mécanisme de piégeage de la dissociation résultant d’une synchronisation entre les périodes du mouvement vibrationnel et celui du laser. Une large palette de processus de photofragmentation moléculaires constitue nos sujets de recherche. La figure illustre le degré de précision que nous obtenons pour la simulation et l’interprétation d’expériences pompe (impulsion XUV, atto) – sonde (impulsion IR à délai contrôlé) récentes.

Processus moléculaires en présence de champs intenses : Résonances et contrôle

Le contrôle de la dynamique moléculaire par impulsions laser intenses et brèves repose en particulier sur une identification de mécanismes de base et de résonances. Des résonances très particulières (de largeur nulle) ou des Points Exceptionnels sont à la base de divers scénarios de refroidissement et de transfert.

O. Atabek, E. Charron, A. Keller et R. Lefebvre partcipent à ces recherches.

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Explosion coulombienne de H$_2$ induite par une impulsion laser intense sub-10 fs

Nous avons étudié les dynamiques nucléaire et électronique de H_2 en champ laser intense et ultracourt afin de mieux comprendre certains mécanismes fondamentaux qui se déroulent lors de cette interaction et comment les paramètres laser influent sur ces dynamiques.

Eric Charron, Sébastien Saugout et Annick Suzor-Weiner

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Diffraction électronique femtoseconde

Lors de l’interaction entre une impulsion laser ultracourte et une molécule, l’utilisation du mécanisme de recollision peut permettre de remonter aux caractéristiques géométriques de l’édifice moléculaire, telles que la distance internucléaire, au moment de l’interaction.

Osman Atabek, Eric Charron, Arne Keller, Michel Peters, Sébastien Saugout

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Dynamique électronique et nucléaire de molécules exposées à des impulsions laser ultra-brèves et intenses

Jérémy Viau Trudel, thèse en cours (2ème année), en cotutelle France (O. Atabek, Université Paris-Sud) / Canada (T.T. Nguyen-Dang, Université Laval)

Par des méthodes de calcul ab initio de dynamique multiélectronique et
nucléaire dépendante du temps, nous étudions la photoionisation et la
photodissociation moléculaires par des impulsions laser ultra-brèves
et intenses

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