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Soutenance de thèse de Caroline Elkharrat (7 octobre 2010)

ISMO (Institut des Sciences Moléculaires d’Orsay), Orsay

Dynamique de photoionisation et de photofragmentation de petites
molécules non-linéaires : du rayonnement synchrotron aux impulsions
lasers femtosecondes.

La photoionisation (PI) des molécules non-linéaires CH3Cl, CF3I et NO2 a été étudiée par la méthode des corrélations vectorielles, ou spectroscopie en coïncidence des vecteurs vitesses électron-ion(s). Je présenterai les principaux résultats obtenus dans l’étude expérimentale des réactions de PI en couches internes C 1s et Cl 2p de la molécule CH3Cl induites par rayonnement synchrotron X-mou (BESSY) d’une part, et de celles en couche de valence des molécules CF3I et NO2 induites par excitation multiphotonique auprès de sources lasers femtosecondes (SLIC Saclay), d’autre part. Pour ces molécules non-linéaires, la sélection des voies de photoionisation dissociative (DPI) permet de déterminer la distribution angulaire des photoélectrons dans le référentiel de recul de la molécule (RFPAD) pour chaque chemin réactionnel identifié : cette observable permet le test le plus sensible des moments de transition caractérisant la dynamique de photoionisation. Leur extraction des distributions angulaires mesurées s’appuie sur un formalisme unifié développé par R. Lucchese (Texas A&M) pour la PI de molécules de symétrie C2v et C3v. Pour les réactions de PI C 1s-1 et Cl 2p-1 de la molécule CH3Cl, les RFPADs pour la voie dominante conduisant à la production des fragments (CH3+,Cl+) après ionisation et déclin Auger, ainsi que les voies (H3+, CCl+) et (H+, ClCH2+), constituent différentes moyennes du diagramme de photoémission dans le référentiel moléculaire (MFPAD). La contribution de l’ionisation des orbitales 2p quasi-dégénérées de symétrie a1 et e sera illustrée pour la voie (CH3+,Cl+) en comparant les RFPADs mesurées aux calculs de type frozen-core Hartree-Fock (FCHF) de R. Lucchese et al. Pour les processus d’ionisation multiphotonique dissociative (MDPI), l’analyse de la distribution angulaire des ions produits a permis de proposer un chemin réactionnel pour le processus d’absorption entre états liés intermédiaires quasi-résonnants qui précède le processus d’ionisation. La formation de paires d’ions (NO+,O-) constitue une voie remarquable dans la photoexcitation multiphotonique de NO2 autour de 400 nm.

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