Measured (lower panel) and calculated (upper panel) kinetic energy distributions for two-colour XUV+IR dissociative ionization of H2+, making use of a 7fs (a) and a 35fs (b) pulses

Des impulsions laser intenses produisent d’importantes distorsions dans les molécules, induisant de ce fait des effets sélectifs sur la dynamique électronique et nucléaire, susceptibles d’être exploités en vue de l’imagerie et du contrôle de tels systèmes.

En régime haute fréquences (UV-vis), la molécule ressent un champ de force moyenné sur le cycle optique. Sa dynamique nucléaire est décrite dans un formalisme de Floquet multiphotonique basé sur des potentiels habillés par le champ. Les stratégies de contrôle font appel soit à un dosage approprié de mécanismes de base antagonistes du processus de dissociation (relâchement ou raffermissement de la liaison) soit à certaines propriétés exceptionnelles des résonances de diffusion (bifurcations ou durées de vie très longues). Plus particulièrement de telles propriétés sont exploitées pour l’obtention d’états quantiques uniques avec des applications potentielles en refroidissement moléculaire au niveau ro-vibrationnel ou encore en information quantique. Notre équipe collabore avec des expérimentateurs et d’autres théoriciens sur des systèmes comme Na2, BaF, Cs₂, LiCs, SrYb.

En régime basse fréquences (IR), un mécanisme de recollision dit à trois étapes est en mesure de décrire les mouvements électroniques très rapides, ainsi que ceux des noyaux. Pour ce qui est du mouvement électronique, une ionisation tunnel est suivie par une recollision assistée par le laser résultant de l’inversion du vecteur champ électrique pendant le cycle optique. L’énergie cinétique gagnée par l’accélération induite par le champ (force pondéromotrice) donne lieu à une multitude de processus en compétition : diffraction électronique induite par laser, double ionisation, génération d’harmoniques. Notre motivation dans le contrôle de l’efficacité de tels processus est en relation tant avec la production d’impulsions ultra-courtes (régime attoseconde) que pour l’imagerie et la tomographie orbitalaire. Un mécanisme similaire de recollision après une dissociation tunnel est en étude pour la dynamique du paquet d’ondes nucléaire qui suit de façon adiabatique quasi-statique le mouvement des surfaces de potentiel habillées par le laser. En collaboration avec une équipe canadienne, nous avons été les pionniers pour décrire un mécanisme de piégeage de la dissociation résultant d’une synchronisation entre les périodes du mouvement vibrationnel et celui du laser. Une large palette de processus de photofragmentation moléculaires constitue nos sujets de recherche. La figure illustre le degré de précision que nous obtenons pour la simulation et l’interprétation d’expériences pompe (impulsion XUV, atto) – sonde (impulsion IR à délai contrôlé) récentes.